Weiterer Forschungskontext
Ein zentraler Aspekt der nachhaltigen Entwicklung ist die Schließung des Kohlenstoffkreislaufs durch Umwandlung von CO2 in wertvollere chemische Grundstoffe. Die thermokatalytische Hydrierung von CO2 zu Methanol ist ein vielversprechender Weg zu diesem Ziel. Binäre Oxide sind eine hervorragende Alternative zu Katalysatoren auf Metallbasis für diese Reaktion. Es ist jedoch eine Herausforderung, den synergistischen Effekt der Kombination zweier Oxide zu entschlüsseln und ihre katalytische Aktivität vorherzusagen. Berechnungen mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) werden in der Regel mit mikrokinetischen Modellen kombiniert, um die katalytische Aktivität vorherzusagen, sind jedoch sehr rechenintensiv und behindern die theoriegestützte maßgeschneiderte Entwicklung von Katalysatoren. In diesem Zusammenhang sind datengesteuerte Ansätze und Techniken der künstlichen Intelligenz neue Werkzeuge für das computergestützte Design von Materialien, aber beim generativen Design von heterogenen Katalysatoren gibt es noch einige Herausforderungen.
Hypothesen und Zielsetzungen
Die grundlegenden atomistischen Eigenschaften von binären Metalloxiden, die die CO2-Hydrierungsaktivität bestimmen, sind nicht bekannt, was ihre Anwendung als Katalysatoren für die Methanolsynthese behindert. Das Projekt zielt darauf ab, den Parameterraum gemischter Oxide zu untersuchen, um Struktur-Eigenschafts-Aktivitäts-Beziehungen bei der CO2-Hydrierung zu ermitteln und dieses Wissen für das generative Design neuer katalytischer Materialien zu nutzen. Um die methodischen Entwicklungen zu unterstützen, werden wir komplexe binäre Oxide verwenden, die bei der CO2-Hydrierung zu Methanol aktiv sind: In2O3/ZrO2, ZnO/ZrO2 und ZnM2O4-Spinelle.
Herangehensweise und Methoden
Wir werden die physikalisch-chemischen Eigenschaften der ausgewählten Materialien mit fortschrittlichen DFT-basierten Methoden bewerten, um sie als Deskriptoren in überwachten Algorithmen des maschinellen Lernens (ML) zur Vorhersage ihrer experimentellen katalytischen Leistung zu verwenden. Nachdem wir die Algorithmen ausgiebig getestet und mit Hilfe von ML-Surrogatmodellen die rechenintensivsten Merkmale ermittelt haben, werden wir mit den entwickelten Tools ein Hochdurchsatz-Screening von binären Oxiden durchführen. Anschließend werden wir die inverse Generierung von binären Oxiden, die in der Zielreaktion aktiv sind, durch generatives bedingtes Lernen formalisieren, indem wir Variations-Auto-Coder mit diffusionsbasierten Methoden kombinieren.
Grad der Originalität und Innovation
Das Projekt sieht einen originellen, von künstlicher Intelligenz gesteuerten Top-Bottom-Ansatz für die rechnerische Entwicklung heterogener Katalysatoren vor, der sich von der herkömmlichen Bottom-Up-Strategie unterscheidet. Es wird den Weg zum inversen Design von heterogenen Katalysatoren ebnen und gleichzeitig noch nie dagewesene Erkenntnisse über Oxide als Katalysatoren für die thermokatalysierte CO2-Hydrierung liefern.
Primär beteiligte Forscher
Prof. Aleix Comas-Vives (TU Wien) wird das Projekt leiten und zwei durch das Projekt finanzierte Mitarbeiter betreuen. Zwei internationale experimentelle Kollaborateure, mit denen der PI aktiv zusammenarbeitet: Prof. Christophe Copéret und Prof. Christoph Müller (ETH Zürich) werden verlässliche experimentelle Daten liefern, um die Methoden zu vergleichen und das Potenzial der theoretischen Vorhersagen zu testen.
