Weiterer Forschungskontext
Der Übergang zu nachhaltigen Energiequellen erfordert die Ersetzung fossiler Brennstoffe durch synthetische Energievektoren. Die chemische Energiespeicherung in Molekülen mit hoher Energiedichte, die von heterogenen Katalysatoren katalysiert werden, ist einer der attraktivsten Wege zu diesem Ziel. Experimentelle In-situ- und Operando-Techniken haben gezeigt, dass solche Materialien unter Reaktionsbedingungen sehr komplex sind, da viele physikochemische Prozesse gleichzeitig ablaufen. Theoretische Berechnungen sind unerlässlich, um diese Prozesse auf atomarer Ebene zu verstehen und maßgeschneiderte katalytische Systeme zu entwickeln. Mit den heutigen Methoden lässt sich die Komplexität der Katalysatoren jedoch nicht erfassen; zwischen den "echten" Katalysatoren im Labor und den derzeitigen theoretischen Ansätzen klafft eine große Lücke. Die derzeitigen Modellierungsmethoden sind auf bestimmte Kurzzeit-/Kleinskalen, einfache katalytische Modelle und statische aktive Stellen beschränkt, was die Vorhersagekraft der Simulationen beeinträchtigt.
Hypothesen und Zielsetzungen
Die ursprüngliche DYNAMO-Hypothese lautet, dass die Überarbeitung des Konzepts der "aktiven" Stelle und ihre Berücksichtigung als "dynamisch" den Weg für die theoriegeleitete Entwicklung optimierter Katalysatoren ebnen kann. Um die Theorieentwicklung voranzutreiben, werden wir daher komplexe katalytische Systeme untersuchen, die für den Energiebereich relevant sind: die CO2-Hydrierung zu Methanol, katalysiert durch SiO2-geträgerte legierte Nanopartikel auf Cu-Basis. Zu diesem Zweck wird DYNAMO hochdimensionale Potenziale auf der Grundlage von tiefen neuronalen Netzen für diese komplexen Materialien mit nahezu erstklassiger Genauigkeit entwickeln.
Herangehensweise und Methoden
Wir werden die neuronalen Netze mit Hilfe von Molekulardynamik nach ersten Prinzipien trainieren und dabei fortgeschrittene Dichtefunktionaltheorie (DFT) Methoden für die elektronische Struktur verwenden. Wir werden die Metadynamik als anfängliche Sampling-Technik verwenden, um die Oberfläche der freien Energie (FES) zu erforschen, einschließlich chemischer Reaktionen und Umstrukturierung der aktiven Stelle. Wir werden die Untersuchung der Oberflächen der freien Energie als Markov-Entscheidungsprozess (MDP) formalisieren, indem wir ein Bias-Potenzial anwenden, um die FES im Sinne der Metadynamik zu untersuchen.
Grad der Originalität und Innovation
Anders als bei der Metadynamik wird die Form des Bias-Potentials durch eine parametrisierte Politik definiert, die nicht im Voraus festgelegt wird und durch einen Algorithmus des Reinforcement Learning (RL) bestimmt wird. Die Kombination der entwickelten Potentiale und des RL-Algorithmus wird einen allgemeinen Rahmen für die Untersuchung komplexer Materialien im Betrieb und die Erfassung ihres dynamischen Verhaltens bieten. Wir werden hochmoderne und neuartige theoretische Ansätze in den Bereichen molekulare Dynamik, Deep Learning und Verstärkungslernen verwenden.
Die wichtigsten beteiligten Forscher
Professor Aleix Comas-Vives von der TU Wien wird den Antrag leiten und zwei durch das Projekt finanzierte Mitarbeiter beaufsichtigen. Zwei internationale experimentelle Kollaborateure, mit denen der PI aktiv zusammenarbeitet: Prof. Christophe Copéret (ETH Zürich) und Senior Scientist Olga Safonova (PSI), werden zuverlässige experimentelle Daten liefern, um die Methoden zu vergleichen und das Potenzial der theoretischen Vorhersagen zu testen.
